Nat. Commun. | 经典弗伦克尔原子缺陷用于高效催化析氢

发布时间:2022-05-16访问量:892设置

目前,二维过渡金属硫化物材料由于其独特的原子构型与电子结构,已经在催化领域引起广泛关注。例如,二维材料MoS2在高电流密度下的电催化析氢性能不亚于商业铂碳催化剂。值得注意的是,过去的研究表明,二维过渡金属硫化物的催化活性位点一般是边缘处配位不饱和原子,而其基面大量原子实际上并没有参与催化过程,从而不能展示出二维材料高比表面积的优势。针对该问题,研究人员已经提出很多调控二维材料基面活性的手段,如构造原子缺陷结构、异原子掺杂、相变等等,其目的在于增加二维材料基面上的活性位点并提高其整体催化性能。但是,现有的研究报告显示,在调控二维材料基面活性的策略方面,要么采用了贵金属,要么采用了较为复杂的制备工艺,这必然导致了催化剂的成本上升。因此,如何在二维材料基面上发展出一类可以经济简便地制备出新型高效催化活性位点的方法显得尤为重要。另外,通过构造新型催化位点来研究二维材料的构效关系也充满挑战性。

近日,我院李彦光教授联合天津理工大学罗俊教授、湖南大学刘松教授和华东理工大学戴升教授首次在单层MoS2基面上制备出一种新型弗伦克尔原子缺陷结构(Frenkel-defected),通过研究表明该缺陷结构在电催化析氢反应中具有优异的催化活性。该工作通过球差矫正电镜,首次将教科书中的经典弗伦克尔缺陷真实的原子结构呈现出来。结合微纳电化学测试装置,含有弗伦克尔缺陷的MoS210mA cm-2电流下对应过电位仅为164 mV。该性能明显优于完美单层MoS210mA cm-2, 358 mV)和Pt单原子掺杂的单层MoS210mA cm-2, 211 mV)。理论计算表明,弗伦克尔缺陷的引入在MoS2基面上形成独特的电荷分布,进而更加容易吸附活性氢原子。本文为研究二维过渡金属硫化物基面上不同原子缺陷结构和其催化活性之间的构效关系提供了新的思路。我院许杰博士为本文共同第一作者(排序第一)。


文章链接https://www.nature.com/articles/s41467-022-29929-7

文章题目Frenkel-defected monolayer MoS2 catalysts for efficient hydrogen evolution

作者信息Jie Xu#,Gonglei Shao#, Xuan Tang#, Fang Lv, Haiyan Xiang, Changfei Jing, Song Liu*, Sheng Dai*, Yanguang Li*, Jun Luo*, Zhen Zhou.

项目资助We acknowledge the financial support from National Natural Science Foundation of China (51971157, 21975067, and 22175060), Natural Science Foundation of Jiangsu Province of China (BK20210729), Tianjin Science Fund for Distinguished Young Scholars (19JCJQJC61800), Shanghai Rising-star Program (20QA1402400), the Program for Professor of Special Appointment (Eastern Scholar) at Shanghai Institutions of Higher Learning, and Fundamental Research Funds for the Central Universities from East China University of Science and Technology and Hunan University. J.X. and Y.L. acknowledge Suzhou Key Laboratory of Functional Nano & Soft Materials, Collaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science & Technology, the 111 Project and Joint International Research Laboratory of Carbon-Based Functional Materials and Devices. J.X. also acknowledges the support from Excellent Youth Scholars Program of Soochow University.


责任编辑:郭佳

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